Schubert, Lennart (2019) Aktivierung von Kohlenstoffdioxid unter Fischer-Tropsch Bedingungen in Anwesenheit von Ammoniak. PhD, Universität Oldenburg.

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Volltext (3133Kb)

Abstract

Die CO2-Aktivierung unter Fischer-Tropsch Bedingungen wurde anhand Eisen- und Cobalt- Voll- und Trägerkatalysatoren im Bereich von 230-350 øC und 4 bar(a) untersucht. Als Promotoren wurden K und Cu eingesetzt, sowie 5 Vol.% Ammoniak dem Synthesegas zugesetzt. An den Vollkatalysatoren konnten CO, CH4 und Fischer-Tropsch Produkte gebildet werden. Die Kettenwachstumswahrscheinlichkeiten waren dabei bei allen Katalysatoren deutlich geringer als bei CO-Fischer-Tropsch. Fe zeigte die höchste Tendenz zur Bildung typischer FT Produkte. K Promotierung führte zu einer Reduzierung der Aktivität und Selektivitätsverschiebung zu CO. Der Co-Vollkatalysator zeigte eine starke Bildung von Methan. CO-CO2-Switch Experimente zeigten Unterschiede zwischen Fe und Co. An Fe wurde unter CO2-FTS eine deutliche Desaktivierung erhalten, Co zeigte zwei pseudostabile Bereiche. NH3 hat auf die FTS mit CO2 keinen Einfluss. N-haltige Komponenten und Oxygenate konnten nicht erhalten werden.

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Carbon dioxide activation under Fischer-Tropsch conditions with the addition of ammonia

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At reaction conditions of 230 - 350 øC, 4 bar (a) the Fischer-Tropsch reaction of CO2 was tested on iron and cobalt based bulk and supported catalyst. Promotors such as K and €u and the addition of 5 vol-% NH3 into the synthesis gas mixture were studied. With all bulk metal catalysts CO, CH4 and Fischer-Tropsch products could be obtained, although with lowered chain growth probabilities compared to the classical Fischer-Tropsch. Unpromoted iron catalyst showed the highest selectivity for FTS products. The addition of K led to reduction in activity and increase in CO selectivity. The used Co bulk catalyst formed primarily methane.CO-CO2 Switch experiment showed with Fe a typical FTS spectrum under CO-FTS and with CO2 significantly decreased C2+ selectivity. In contrast Co showed two pseudo-stable reaction equilibria. With the addition of NH3 to the CO2-FTS no N-containing products or oxygenates were formed. The product spectra and selectivity remained unchanged.

Item Type: Thesis (PhD)
Uncontrolled Keywords: Fischer-Tropsch-Synthese, Kohlendioxid, Eisen, Cobalt
Subjects: Science and mathematics > Chemistry
Divisions: Faculty of Mathematics and Science > Department of Chemistry (IfC)
Date Deposited: 18 Apr 2019 07:14
Last Modified: 18 Apr 2019 07:14
URI: https://oops.uni-oldenburg.de/id/eprint/4042
URN: urn:nbn:de:gbv:715-oops-41230
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