Tamahrajah, Jaybalan (2015) Experimental and theory-based studies of silicic acid formation under hydrothermal conditions : evaluation of various methods. PhD, Universität Oldenburg.

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Abstract

The objective of this work was to evaluate the feasibility of methods for elucidation of the thermodynamic silicic acid reaction pathways for the initialisation of zeolite syntheses by theoretical and experimental means. This was done by evaluating the results of the respective methods. Amorphous silica (SiO2(am)) and water are considered to give silicic acid species as products. The compensation of the deviation between experimental and theoretical investigation should follow in coming investigations. Improved reactor design is necessary to achieve ideal measurement conditions. In-situ and automated analytic measurements needs to be integrated into the reactor design to minimize measurement errors. The introduction of activity coefficients are recommended. The feasibility of the methods are applicable to provide information on measurement efficiency, and gives useful trends towards the elucidation of silicic acid reaction pathways for the initialisation of zeolite syntheses.

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Experimentelle und theorie-basierte Untersuchungen zur Kieselsäurebildung unter hydrothermalen Bedingungen : ein Methodenvergleich

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Das Ziel dieser Arbeit ist es, die möglichen Reaktionen von SiO2- bzw. Kieselsäure-Spezies unter hydrothermalen Bedingungen aufzuklären. Dies soll zum allgemeinen Verständnis der hydrothermalen Zeolithsynthesen beitragen. Abweichungen zwischen den experimentellen und theoretischen Arbeiten sind hauptsächlich daraus entstanden, dass verschiedene idealisierte Annahmen getroffen wurden (Vernachlässigung der Kinetik, ideale Messbedingungen, ideale Mischverhalten). Die Abweichung zwischen experimentell ermittelten Daten und theoretischen Berechnungen sollte mit der Berücksichtigung der Aktivitätkoeffizienten verringert werden. Dennoch gelang es experimentelle Messungen und thermodynamisch-basierten sowie quantenchemischen Berechnungsmethoden gegenüber-zustellen. Insbesondere wurden bei den experimentellen Methoden neuartige Apparaturen konzipiert und deren Funktionalität erprobt sowie Vorschläge zur Weiteiterentwicklung und Verbesserung deren Funktionsweise unterbreitet.

Item Type:	Thesis (PhD)
Uncontrolled Keywords:	Kieselsäuren, Löslichkeit, Gleichgewichtskonstante, Relaxation, Zeolith
Subjects:	Science and mathematics > Chemistry
Divisions:	Faculty of Mathematics and Science > Institute for Chemistry and Biology of the Marine Environment (ICBM)
Date Deposited:	12 Nov 2015 10:53
Last Modified:	13 Nov 2015 10:19
URI:	https://oops.uni-oldenburg.de/id/eprint/2550
URN:	urn:nbn:de:gbv:715-oops-26317
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