Winkler, Alexander (2006) Untersuchung der Deposit-Substrat-Wechselwirkungen und des Oxidationsverhaltens von Nanopartikeln auf einem oxidischen Träger am Beispiel der Systeme Ni/Al 10 O 13/NiAl(110) und Ge/Al 10 O 13/NiAl(110). PhD, Universität Oldenburg.

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Abstract

Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation stehen Untersuchungen an den Modellkatalysatorsystemen Ni/Al10O13/NiAl(110) und Ge/Al10O13/NiAl(110) unter Verwendung von XPS und STM. Ersteres System weist stark ausgeprägte Deposit-Substrat Wechselwirkungen, und damit einhergehende, in unterschiedlichen Effekten begründete XP-Signalverschiebungen auf. Ab 375K erfolgt die Sinterung der Ni-Partikel, ab 500K diffundiert das Deposit durch den Oxidfilm. Das Oxidationsverhalten der Ni-Partikel ist komplex. Nach anfänglicher, katalytischer O2-Dissoziation an den Partikeln erfolgt die schnelle Sauerstoffbelegung der Partikeloberfläche unter Bildung von NiO. Weiterer Sauerstoff kann in diffusionskontrollierten Konkurrenzreaktionen sowohl das Deposit als auch selektiv Al des NiAl(110) oxidieren. Die thermische Stabilität des NiO variiert mit dem Oxidationsgrad; nach Zersetzung der NiO-Partikel erfolgt weitere Al-Oxidation des NiAl(110). XPS- und STM-Untersuchungen zeigen, dass Ge mit Al10O13/NiAl(110) als Träger schwach, mit reinem NiAl(110) als Träger hingegen stark wechselwirkt.

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This dissertation focuses on characterizing the model catalyst systems Ni/Al10O13/NiAl(110) and Ge/Al10O13/NiAl(110), employing XPS and STM analysis. The first system shows strong deposit-substrate interaction. The resulting shifts in the XP-spectra are related to particle size and signal overlay effects as well as change of signal intensity ratios. At 375K sintering of the particles can be observed, upon reaching 500K the deposit diffuses through the oxide film. Ni-particles show a complex oxidation behavior, with the catalytic O2-dissociation on the particles being the first step. This is followed by fast oxidation of the particle surface under formation of NiO. Additional oxygen can (a) further oxidize the Ni-deposit or (b) selectively oxidize Al of the NiAl(110). These competitive reactions are diffusion-controlled. Thermal stability of NiO varies with the level of oxidation and decomposition of the NiO-particles results in further Al-oxidation of the NiAl(110). XPS and STM analysis shows, that the interaction between Ge and Al10O13/NiAl(110) is negligible, whereas deposition of Ge on NiAl(110) results in strong deposit-substrate interaction.

Item Type:	Thesis (PhD)
Uncontrolled Keywords:	[Keine Schlagwörter von Autor/in vergeben.]
Controlled Keywords:	[Keine Schlagwörter von Author/in vergeben.]
Subjects:	Science and mathematics > Chemistry
Divisions:	Faculty of Mathematics and Science
Date Deposited:	17 Jan 2013 14:13
Last Modified:	17 Jan 2013 14:13
URI:	https://oops.uni-oldenburg.de/id/eprint/107
URN:	urn:nbn:de:gbv:715-oops-1375
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