Henkel, Robert (2013) The influence of ammonia on Fischer-Tropsch synthesis and formation of N-containing compounds. PhD, Universität Oldenburg.

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Abstract

During the addition of NH3 to the FTS using iron catalysts, it was feasible to increase the olefin and CO2 content. Moreover, higher chain growth probabilities and lower selectivity to methane and branched hydrocarbons were observed. It is assumed that surface bonded N atoms could act as electron donor and cause the observed effects. The use of potassium promoted iron catalysts for FTS results in the formation of oxygenates and mainly olefins in the absence of NH3. After the addition of NH3 to the synthesis gas, the oxygenate content declines and the presence of nitriles, amines and amides in the product mixture was observed. Based on these results it is speculated that the formation of N containing compounds leads via oxygenates or their surface precursors.

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Der Einfluss von Ammoniak auf die Fischer-Tropsch Synthese und die Bildung von stickstoffhaltigen Verbindungen

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Durch die Zugabe von NH3 während der FTS mit Eisenkatalysatoren, konnte der Olefinanteil und die Bildungsraten an CO2 erhöht werden. Darüber hinaus wurde ein Anstieg der Kettenwachstumswahrscheinlichkeit sowie geringere Selektivitäten zu Methan und verzweigten Kohlenwasserstoffen beobachtet. Es wird vermutet, dass oberflächengebundende Stickstoffatome als Elektronen-Donor agieren und die beobachteten Effekte hervorrufen. Wird ein mit kaliumdotierter Eisenkatalysator für die FTS eingesetzt, werden in Abwesenheit von NH3 sauerstoffhaltige Verbindungen und überwiegend Olefine hergestellt. Durch die Zugabe von NH3 zu der Reaktion, sinkt der Anteil an sauerstoffhaltigen Verbindungen und im Gegensatz dazu, wird die Anwesenheit von Nitrilen, Aminen und Amiden im Produktgemisch beobachtet. Anhand der Ergebnisse wird die Bildung der N-haltigen Verbindungen über die Oxygenate oder deren Vorstufen als möglicher Reaktionsweg angenommen.

Item Type:	Thesis (PhD)
Uncontrolled Keywords:	Fischer-Tropsch Synthese (FTS), NH3-Zugabe, N-haltige Verbindungen, Olefinbildung, Oxygenate
Subjects:	Science and mathematics > Chemistry
Divisions:	Faculty of Mathematics and Science > Department of Chemistry (IfC)
Date Deposited:	13 Dec 2013 07:39
Last Modified:	13 Dec 2013 14:30
URI:	https://oops.uni-oldenburg.de/id/eprint/1729
URN:	urn:nbn:de:gbv:715-oops-18107
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