Alsawalha, Murad (2005) Characterization of acidic and basic properties of heterogeneous catalysts by test reactions. PhD, Universität Oldenburg.

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Abstract

Classification of catalysts according to their active sites can be done by catalytic test reactions. In contrast to acid catalysed test reactions which are actually well understood there is a need to study base catalysed reactions in detail. Therefore reactions in gas phase like conversion of methyl butynol (MBOH) and isopropanol and in liquid phase like Knoevenagel condensation were investigated. It was found that the conversion of isopropanol yields propene as the only product over the catalysts which have no redox ability while the reaction was sensitive to nature of the active centers in case of redox active catalysts. For the conversion of MBOH, the formation of MBYNE was an indication for acidic sites in the investigated solids whereas acetone and acetylene were found to be the products of the basic pathway. In addition, a new mechanism was proposed for the formation of the product 3-methyl-3-butyn-2-on (MIPK) requiring not only strong acid sites but also a special structural environment. A comparison between MBOH conversion and Knoevenagel condensation shows that the two test reactions used in the present study characterize the same basic properties proving the explanatory power of the test reaction.

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Eine Klassifizierung von Katalysatoren gemäß ihrer aktiven Zentren kann anhand katalytischer Testreaktion vorgenommen werden. Im Gegensatz zu säurekatalysierten Testreaktionen, die bereits gut verstanden sind, gibt es Bedarf basenkatalysierte Reaktionen ausführlicher zu studieren. Daher wurden Reaktionen in der Gasphase wie die Umsetzung von Methylbutynol (MBOH) und Isopropanol und in flüssiger Phase die Knoevenagel-Kondensation untersucht. Die Umsetzung von Isopropanol liefert über Katalysatoren ohne Redox-Fähigkeit als einziges Produkt Propen, während die Reaktion an redox-aktiven Katalysatoren von der Natur der aktiven Zentren abhängt. Bei der Umsetzung von MBOH war die Bildung von MBYNE ein Anzeichen für saure Zentren in den untersuchten Festkörpern während Aceton und Acetylen als die Produkte des basischen Mechanismus gefunden wurden. Darüber hinaus wurde ein neuer Mechanismus für die Bildung des Produkts 3-Methyl-3-butyn-2-on (MIPK) vorgeschlagen, der nicht nur stark saure Zentren erfordert, sondern auch eine spezifische strukturelle Umgebung. Ein Vergleich zwischen der Umsetzung von MBOH und der Knoevenagel-Kondensation zeigt, dass die beiden Testreaktionen in der vorliegenden Studie die gleichen basischen Eigenschaften charakterisieren, was die Aussagefähigkeit der Testreaktionen belegt.

Item Type: Thesis (PhD)
Uncontrolled Keywords: [Keine Schlagwörter von Autor/in vergeben.]
Controlled Keywords: Katalysator, Klassifizierung
Subjects: Science and mathematics > Chemistry
Divisions: Faculty of Mathematics and Science
Date Deposited: 17 Jan 2013 14:13
Last Modified: 08 Jul 2013 13:02
URI: https://oops.uni-oldenburg.de/id/eprint/113
URN: urn:nbn:de:gbv:715-oops-1434
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